专家介绍:
本人长期从事材料物理化学方面的研究,在理论、制备及催化应用上都有着丰富的知识与技能。目前所带领的团队主要开展基于前沿纳米结构的光、电催化研究,主要研究成果可分为三个方面:小分子纳米结构构筑、光催化研究、电催化研究。
1. 单分散有机小分子纳米材料的可控制备及光电性质调控
1)自从2007年我们首次成功基于液相化学反应制备小分子纳米结构以来,通过控制形核、生长与自组装,制备了系列单分散、结构可控的n型(苝、红荧烯)与p(金属卟啉与酞菁)型小分子半导体纳米材料(J. Am. Chem. Soc. 2007, 129, 7305-7312; 2011, 133, 1895–1901);
2)实现了超微(< 50 nm)、超细 (< 30 nm)、超薄(< 10 nm)小分子纳晶的制备,并首次发现了1D 与 2D纳晶中分子间CT态激子的量子限域效应 (J. Mater. Chem. C, 2017, 5, 6377-6385;Crystal Growth & Design,2015, 15, 1011-1016);
3)通过控制反应条件及分子结构,在面向光催化的八面体光滑面的粗糙化、不同轴向配位的金属卟啉的可控制备方面取得了突破(J. Mater. Chem. A 2017, 5, 8029,Crystal Growth & Design, 2019, 19, 3279);
4)基于石墨烯,首次构筑了单分子材料、核壳结构、超晶格材料等有机纳米复合物。
总之,基于液相反应法,我们实现形貌、尺寸、结构、晶型、结构及自组装可控的小分子纳米材料的量化可控制备及复合。
2. 面向光催化的有机纳米结构构筑
1)面向光催化水分解产氢,我们通过构筑小分子异质结结构,首次制备了小分子敏化的g-C3N4复合材料、首次实现了面向光解水产氢的纯小分子纳米催化结构的构筑(JMCA,2016, 4, 290-296; 2016, 4, 6577; 2017, 5, 8029)。
2)面向水相纳米体系光催化产氧,我们通过构筑CoTPP/GQDs Z型异质结,直接在小分子上实现目前最高光催化产氧性能(J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 2404);通过构筑PDI-Co/α-FeOOH异质结,则创造了彼时纳米体系的最高产氧记录(27 mmol/g/h,App. Catal. B: Environ., 2020,260, 118135),并成功验证了“高效光电转换+高效纳米电催剂 = 高效光催剂”这种思想在光催化研究中的可行性。将Co(NO3)2分子被成功插入Urea-PDI晶格中形成了Z-Scheme分子异质结,可见光下光催化产氧速率从0.58 mmol/h/g提高到8.00 mmol/h/g。(Appl. Catal. B: Environ. , 2022, 309, 121293)
3)面向光催化CO2还原,构筑系列ZnTPP/GO核/壳纳米结构,发现ZnTPP结晶度随尺寸减少而增强,首次基于Zn-N4结构将CO2高选择光催化成甲烷(>95%) (J. Colloid Interf. Sci., 2023,638,123)。
4)揭示了共轭分子共轭分子纳米结构的光电流主要来源于H型聚集体中分子间的电荷转移激子,证实了常见的光催化效率(R)公式:R = RA*RS*RC或RP*RC 在具有形貌依懒性的光电转化性质的体系中不成立! (Crystal Growth & Design, 2021, 21,3582;2022,22, 2620)。
3. 面向电催化的有机纳米结构构筑
1)成功制备了 Fe(II)Pc/Fe(III)Pc/ GO单分子纳米结构,实现了高效ORR、CO2RR电催化(Nano Energy, 2018, 46, 347-355;Carbon,2020,167,658),证实了小分子作为高效光催化剂的可行性。进一步通过实验与计算直接证明了在电催化CO2RR中: Fe2+-吡咯N4-C基元比Fe3+-吡咯N4-C 的催化活性更高; Fe(II)Pc与Fe(III)Pc协同性能更好。
2)规模制备了Co-LDH 超薄 OER 电催剂(JMCA,2018, 6, 5999–6006)、制备了可实用化的高效全解水Ni 泡沫基FeP-NiP 电催剂(J. Power Sources 2019, 424, 42–51),深入研究了非贵金属催化剂的活性位点及催化机理。
3)构筑了Cu基自支撑、多级纳米异质结,实现了迄今电解水催化性能最好的Cu基纳米材料构筑。进一步,在泡沫Cu (CF)上构筑了氧化铁、镍磷化物、磷化钴分别与磷化亚铜(Cu3P)纳米线偶联的IO/Cu3P/CF、NP/Cu3P/CF、CoP/Cu3P/CF三种自支撑、多级纳米异质结,首次揭示了异质结纳米结构的电催化活性与它们的内建电场密切相关。